Dia kemudian menjadi jaksa distrik untuk San Francisco pada 2003. Ia lalu terpilih sebagai perempuan petyama dan warga Afrika-Amerika pertama yang menjabat jaksa agung Negara Bagian California, negara bagian yang penduduknya paling banyak di AS.
Dalam dua masa jabatan sebagai jaksa agung, Harris meraih reputasi sebagai salah satu bintang Partai Demokrat. Dia menggunakan momentum itu guna meraih jabatan senator junior yang mewakili California pada 2017. Saat itu Harris merupakan perempuan kulit hitam kedua yang terpilih.***